近日，徐锡金教授团队在水系储能领域取得重要研究进展，相关成果以题为《Engineering Fluorine-rich Double Protective Layer on Zn Anode for Highly Reversible Aqueous Zinc-ion Batteries》发表在顶级期刊Angewandte Chemie International Edition上。英国威廉希尔公司为第一完成单位，2021届研究生李媞媞和王成刚老师为论文共同第一作者，徐锡金教授为通讯作者。

水系锌离子电池因其具有高安全性、环境友好等特点，在储能系统中具有广阔的前景。然而，锌金属负极侧存在高热力学不稳定性和不可避免的副反应，严重阻碍了水系锌离子电池大规模的实际应用。这些副反应将导致锌离子电池低的库伦效率、差的循环寿命以及锌负极低的利用率等问题。因此，在锌金属负极表面构筑一个稳定的SEI层对提高锌离子电池的性能至关重要。本文报道了一种富氟的壬烷二醇（TDFND）作为电解液的添加剂，TDFND分子因具有较大的吸附能（−1.51 eV）而优先吸附在锌负极表面形成Zn(OR)₂−(R = −CH₂−(CF₂)₇−CH₂−)交联复合网络，平衡空间电场并控制Zn²⁺离子通量，从而实现Zn（002）晶面的均匀和致密沉积。同时，TDFND具有较低的最低未占据分子轨道能级（LUMO，0.10 eV），可以优先分解构建富含ZnF₂的固态电解质界面（SEI）层。这极大的提高了锌金属负极的循环稳定性。

通过高分辨TEM和不同刻蚀深度的XPS表征发现，在空白电解液中引入功能性TDFND不仅可以在Zn电极表面构建富含−CF₂交联网络的外层，还可以诱导形成富ZnF₂的SEI内层。

得益于多功能电解液的设计和应用，在Zn || Zn电池中，锌负极以10 mA cm⁻²的电流可以循环430小时。在1 mA cm⁻² ，1 mAh cm⁻² 的情况下可以循环1250 h。更有意义的是，Zn||I₂在68mAh软包电池中表现出1000圈的循环稳定性。

      论文链接:

https://doi.org/10.1002/anie.202314883

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